1949年调到东北电影制片厂。第一次登上银幕的影片是《中华儿女》。之后在《吕梁英雄》中塑造雷石柱的形象。1950年他因主演《白毛女》一片中的大春,而获得巨大成功,他以真挚的感情,朴实的表演,成功地塑造了这个淳朴,憨厚的青年农民形象。影片上映后,赢得国内外观众的一致好评。此后,他又拍摄了《葡萄熟了的时候》和《无穷的潜力》等影片。1955年至1957年入北京电影学院表演训练班。这段专业化的学习,使他在表演理论和表演技巧上有了很大提高。毕业后分配到北影厂,先后主演了《无名岛》,《红色邮路》两部影片。参加拍摄了《暴风骤雨》,《碧海丹心》等影片。以及《泪痕》,《元帅之死》等影片。李百万以饰演朴实的青年农民形象而著称。但在其它类型的角色中,他以回归原始气息般的表演风格,将这些人物的内心感情表演的淋淋尽致,成为中国影坛上一位有着丰富底蕴的电影男演员。
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